土壤气Rn释放通量计算公式为(Lehmann et al,2004; 王喜龙等,2017):

式中:Flux_Rn为Rn的通量值,单位:mBq/(m²·s); V_箱为通量箱的体积; P_箱为箱内的大气压,T_箱为箱内的温度; P_标为标准大气压(101.325 kPa); T_标为标准温度(273.15 K); A_通量为通量箱底部的面积; dC/dt为单位时间内通量箱里的浓度增加变化率,为气体浓度随时间变化的线性回归曲线的斜率,通过一级动力学方程获得:

C_t=C₀·e^Rt(2)

对式(2)求导,可得:

dC/dt=C₀·Re^Rt (3)

当t趋近于0时,有:

dC/dt=C₀·R(4)

式中:C₀为初始时气体浓度; C_t为t时刻的气体浓度; R为浓度增加速率常数。

再通过公式:

y=y₀+Ae^R₀X(5)

进行拟合,得到y₀与R的值,计算得出土壤气Rn通量(刘兆飞,2020)。

采样点的气压为99.8～101.6 kPa,海拔为-23.13～73.90 m,采样时气温为23.2 ℃～37.8 ℃,地温范围为22.1 ℃～33.8 ℃,计算得出的Rn通量为0.01～409.31 mBq/(m²·s),大多数采样点的Rn通量都在1～100 mBq/(m²·s)。具体数据见表1。为了对比土壤气Rn浓度与通量,引用研究区测量的756个土壤气浓度(Li et al,2013),参数计算采用SPSS22软件。

表1 唐山地区土壤气Rn数据统计
Tab.1 Statistical data of soil gas Rn in Tangshan area

地球上多数地区的脱气是小规模、低强度的,而在洋中脊、火山、温泉、活动断裂带等地区,由于地壳薄弱,脱气会比较强烈(成智慧等,2012; Zhang et al,2021)。脱气过程还与地震、火山、成矿物质搬运有直接关系(杜建国等,2018)。地震的孕育、发生及震后,气体的通量都会受到不同程度的影响(Rogie et al,2000; 周晓成等,2017),但这往往是短时间的(D'Alessandro et al,2020),通常为几天到几个月。本文选取2017—2021年中国地震台网中心记录的42次M_S≥2.0地震数据,其中包括2次较大的地震——2019年12月丰南M_S4.5地震和2020年7月古冶M_S5.1地震,探讨唐山地区地震活动与土壤气Rn通量的关系。

唐山断裂及其周缘区域近年地震较多(图3),地震的空间分布为NE向,但土壤气的Rn通量高值与地震的分布没有良好的一致性。地震发生前,土壤气Rn浓度会出现高值(张炜等,1988; Steinitz et al,2003),这是因为地震发生前的温度、应力、岩石破坏程度会发生变化。但近年来在唐山地区发生的地震并未促进土壤气Rn的释放,这是因为通常情况下,较大震级的地震才会改变地下的渗透率(Rutte et al,2016; 孙小龙等,2020),而该区域内发生的地震震级较小(M_S≤5.0),库仑应力变化不足以改变土壤气Rn的释放速率以及地下渗透率。自然界中氡(²²²Rn)的迁移速率较低(≤10^-3 cm/s),且半衰期短,因此氡再到达地表1 km前会因为放射性衰变而流失,且异常的时间较短。由于Rn的自由扩散和地下应力的复杂条件,震级越大,可观测到的Rn通量的异常范围也会随之增大(Ghosh et al,2009),地震引起的Rn异常通常并不在震源区被发现。本文研究区内地震震级小、发震间隔时间长,所以在讨论Rn通量与地震的空间分布时,忽略测点和震中的距离问题。总之,近年来唐山地区的小震活动对土壤气Rn通量的影响较小。

图3 唐山地区Rn通量与地震震中分布
Fig.3 Rn flux and distribution of 42 earthquakes (MS≥2.0)in Tangshan area

目前关于土壤气Rn浓度与通量的关系讨论较少,因此,本文将2010年测量的756个土壤气Rn浓度(Li et al,2013)与本次测量Rn通量进行对比。唐山地区土壤气Rn浓度与通量的高值一致性较好,尽管并未完全按照断裂的走向分布,但都遍布在断裂周围及两端,如图4a、b所示,图中红线表示活动断裂带。图4a中土壤气Rn通量为196个土壤气通量数据; 图4b中土壤气Rn浓度为756个土壤气浓度数据; 图4c中b值由2008—2021年8月所有天然地震求得。理论上,高浓度气体会向浓度低的地方自由扩散,浓度和通量应该是正相关关系,但是由于气体运移通道、方式及来源的变化,二者的正相关性会降低。

土壤气Rn在地下的迁移和富集,主要包括扩散作用、对流作用、水载迁移、气载迁移、地热作用和射气作用等机制。在土壤气体测量过程中,可能会受到环境条件的影响,但由于在活动断裂带土壤气中Rn、Hg、CO₂等气体浓度较高,环境因素对断裂带附近土壤气体浓度的影响是相对次要的(Toutain,Baubron,1999)。

不同断裂性质的土壤气体浓度会呈现不同程度的高值:正断层土壤气往往出现单峰、双峰或多峰; 逆断层由于其上盘破裂发育程度较大,所以跨断层气体浓度形态多呈现上盘高、下盘低的特征。唐山断裂是一条右旋走滑的第四纪同生断裂,断层核部及两侧的破碎带由破碎的岩石组成,渗透性高,有利于深部气体向上运移,所以断裂带及其周缘土壤气Rn浓度与通量均较高(图4)。

图4 唐山地区的土壤气Rn通量(a)、Rn浓度(b)与b值(c)的分布
Fig.4 Distribution of soil gas Rn flux(a),Rn concentration(b)and b-values(c)in Tangshan area

震级-频度(G-R)关系(Gutenberg,Riohter,1944)在地震学研究的各个领域有着广泛的应用。b值作为G-R关系中最重要的参数,用来描述大、小地震之间的比例关系。b值同时也与地应力的状态密切相关。b值高代表地应力水平较低,而b值低则代表地应力水平较高(吴果等,2019)。

大量高温高压实验研究证明,在应力变化条件下,岩石会释放出气态Rn(罗光伟,石锡忠,1980; Utkin,Yurkov,2010),并且有部分地区土壤气体与应力之间存在相关性。如Yuce等(2017)对土耳其阿米克盆地死海断层和卡拉苏断层带土壤气体变化和局部地下应力研究发现,两者密切相关; 张磊等(2018)对呼图壁地下储气库构造气体地球化学特征的研究发现,动力加卸载过程中的断层气体运移和富集特征,是评价地下介质受力状态和构造活动程度的重要指标之一。

为了避免1976年唐山M_S7.8大地震对b值的影响,本文选取了2008年中国数字地震台网完善后记录到的包含所有震级的天然地震数据(刘瑞丰等,2008),利用最大似然法进行计算,同时,为了减小b值计算的误差,每个节点(0.1°×0.1°)的计算要求地震数目大于100,震级跨度大于1.5级。由于部分地区地震数目不足,仅计算出研究区东北部的b值。图4c显示,唐山断裂带及其东北端的应力水平较高,明显高于其西南端,且较低的b值与土壤气Rn通量高值的空间分布较为一致,推测可能是应力影响了土壤气Rn的释放强度。较高的应力水平会促进岩石释放Rn(车用太,2002)。唐山地区第四纪沉积厚度为100～800 m,并且北薄南厚(江娃利,2006),较厚的沉积层可能会降低土壤气Rn的脱气强度,因为Rn可以被岩石、土壤颗粒表面吸附(李营等,2009),从而降低土壤气Rn的逸出速率,但较为年轻的唐山断裂,受高应力的挤压,高应力水平仍可以提高土壤气Rn的释放强度。

唐山地区M_S≥5.0历史地震分布呈NE向(图4c)。已有研究表明,唐山地区气体的排放与大地震有良好的空间相关性(Mearns,Sornette,2021)。断裂是地震活动的产物,也是气体排放的良好通道,在大地震发生后形成的一系列断裂,可能为气体排放提供了良好的通道。所以笔者认为唐山地区近5 a的地震(M_S≤5.0)对于土壤气Rn脱气强度的影响较小,但是震级较大历史的地震(M_S≥5.0)与土壤气Rn排放高值有良好的空间对应关系。